Die Villenkolonie im damals „neuen Westen“ tendierte zu einer „geschlossenen Gesellschaft”, mit entsprechenden Soireen, Teegesellschaften und Festen. Die Bewohner dieser vornehmen Villenkolonie entstammten ausschließlich besten Kreisen, so die Inhaber der Druckimperien Ullstein und Fischer, Bankiers wie Carl Fürstenberg oder Erich Goldschmidt, die AEG-Familie Rathenau sowie die wichtigsten Repräsentanten aus Politik, Wissenschaft und Kultur (Lion Feuchtwanger, Vicki Baum, Friedrich Wilhelm Murnau, Maximilian Harden, Max Reinhardt …).
Ein weiterer Vorteil für die Bewohner der Kolonie war deren Überschaubarkeit: Auf ein paar Quadratkilometern siedelte sich an, wer in der Metropole Rang und Namen hatte.
Die Bankiers Franz und Robert Mendelssohn, in sechster Generation Bankiers und Nachkommen Moses Mendelssohns, unterhielten Villen am Herthasee, die zum Mittelpunkt gesellschaftlichen Lebens wurden; besonders die Musikabende bei Franz von Mendelssohn hatten einen legendären Ruf. Hier konnte man auch Albert Einstein Geige spielen hören! Am Privatunterricht im Mendelssohn-Palais nahmen auch die Kinder benachbarter Familien, wie die von Samuel Fischer und Werner Sombart teil.
Der Bankier Felix Koenigs, erster Besitzer eines Grundstücks an der nach ihm benannten Grunewalder Koenigsallee, förderte viele Künstler der „Sezession” und ihre Ausstellungsprojekte.
1898 wurde diese Künstlergemeinschaft von Max Liebermann und Walter Leistikow gegründet, um sich Ausstellungsmöglichkeiten zu verschaffen, die ihnen der akademisch-etablierte Kunstbetrieb verwehrte. Wenige Jahre später war deren „Rinnsteinkunst”, wie sie von Kaiser Wilhelm II genannt wurde, etabliert, bis sie von den Nationalsozialisten als „entartete Kunst” bezeichnet wurde.
Walter Leistikow und Lovis Corinth waren befreundet mit Gerhart Hauptmann, der einige Jahre in der Trabener Straße wohnte und dessen Werke von Samuel Fischer verlegt wurden. Dessen Kinder spielten mit denen Engelbert Humperdincks; dieser schrieb Schauspielmusik für Max Reinhardts Inszenierungen; Förderer und Geldgeber von Max Reinhardt war der Bankier Fritz Andreae, dem Schwager von Walther Rathenau…
Spätestens als Hitler 1933 Kanzler wurde, war die ernstliche Gefahr für Juden durch den Nationalsozialismus Realität geworden. Wichtige NS-Einrichtungen und Nazis bezogen den Grunewald: Himmler wohnte in der Hagenstraße 22, das Mendelssohn-Palais in der Bismarckallee wurde „Reichsgästevilla”, in der ehemaligen Wertheim-Villa in der Richard-Strauß-Straße/Ecke Furtwängler Straße wurde eine Gestapo-Dienststelle untergebracht, in die Villa Maximilian von Hardens zog die „Deutsche Arbeitsfront“.
Viele jüdische Bewohner konnten emigrieren; andere wurden umgebracht oder in den Selbstmord getrieben. Viele nichtjüdische Bewohner zogen sich in die innere Emigration zurück, doch einige wurden zu Widerstandskämpfern. Einige Mitglieder des bürgerlichen und militärischen Widerstands waren durch familiäre oder berufliche Beziehungen verbunden, so dass diese Zirkel relativ geschützt waren vor Gestapo-Spitzeln. Dietrich und Klaus Bonhoeffer wohnten in der Wangenheimstraße 14 (Eine Gedenktafel am Haus weist darauf hin). Die Familie des Physikers Max Planck lebte ganz in der Nähe in der Wangenheimstraße 21. Die Bonhoeffers waren mit den Geschwistern Dohnanyi befreundet; Hans von Dohnanyi besuchte das Grunewald-Gymnasium und heiratete Christine Bonhoeffer. Klaus Bonhoeffer war eng mit Justus Delbrück befreundet und heiratete dessen Schwester Emmi. Die Delbrücks lebten in der Kunz-Buntschuh-Straße 4.
Zu den älteren Widerstandskämpfern gehörten der Diplomat Otto Kiep und General Georg Thomas, die beide in der Taubertstraße wohnten sowie Generalfeldmarschall Erwin von Witzleben (Lassenstraße 19/21). General Franz Halder wohnte in der Kronberger Straße 12, der Chirurg Ferdinand Sauerbruch in der Herthastraße 11 und Admiral Wilhelm Canaris in der Douglasstraße 7-9.
Otto Kiep wurde bereits im Januar 1943 verhaftet und nach dem misslungenen Attentat vom Juli 44 im August 44 in Plötzensee hingerichtet, ebenso wie Eugen von Witzleben. Wilhelm Canaris und Dietrich Bonhoeffer wurden am 9. April 1945 im Konzentrationslager Flossenbürg ermordet, Hans von Dohnanyi am 8. April im Konzentrationslager Sachsenhausen. Justus Delbrück überlebte das Kriegsende, wurde jedoch einige Tage nach seiner Befreiung im Mai 1945 von der sowjetischen Geheimpolizei abgeholt und starb kurz darauf in russischer Gefangenschaft.
Weitere prominente Bewohner: siehe entsprechender Abschnitt des Wikipedia-Artikels zu Berlin-Grunewald
Am 12. November 2010 und am 11. November 2011 wurden die Fellows des Wissenschaftskollegs zu Berlin durch die Straßen der unmittelbaren Nachbarschaft geführt. Die Gebäude des Kollegs selbst sind typische Beispiele für die Architektur des Grunewalds und die Schicksale der Bauherren – und ihrer Villen.
